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引言
時(shí)間分辨光譜與成像技術(shù)是現(xiàn)代科學(xué)研究中不*或缺的分析工具，它們通過(guò)捕捉物質(zhì)在時(shí)間維度上的動(dòng)態(tài)變化，為理解超快物理、化學(xué)和生物過(guò)程提供了獨(dú)*視角。瞬態(tài)時(shí)間分辨光學(xué)成像技術(shù)可為多次曝光和單次曝光兩種方式。一般情況下，多次曝光技術(shù)用于可以循環(huán)的超快過(guò)程， 如飛秒化學(xué)用于液體中超快過(guò)程的研究。這些過(guò)程具有可重復(fù)性，通過(guò)多次曝光可以進(jìn)一步提高探測(cè)的靈敏度。對(duì)于不可重復(fù)的瞬態(tài)過(guò)程，通過(guò)單一成像系統(tǒng)進(jìn)行高速連續(xù)測(cè)量最終可以捕捉到瞬態(tài)事件的瞬態(tài)變化過(guò)程，并通過(guò)調(diào)整曝光時(shí)間和間隔來(lái)實(shí)現(xiàn)時(shí)間分辨率的控制，實(shí)現(xiàn)對(duì)瞬態(tài)現(xiàn)象的測(cè)量和分析。如激光慣性約束聚變( Inertial confinement fusion，ICF)、磁約束聚變的內(nèi)爆測(cè)量、二維內(nèi)爆動(dòng)力學(xué)研究以及ICF靶丸對(duì)稱性等，這些不可重復(fù)的瞬態(tài)過(guò)程需要利用單次曝光的方式進(jìn)行測(cè)量。本文介紹一些時(shí)間分辨光譜與成像技術(shù)最新研究進(jìn)展及其在各領(lǐng)域的創(chuàng)新應(yīng)用，為相關(guān)領(lǐng)域的研究者提供相關(guān)的技術(shù)參考和應(yīng)用指導(dǎo)。
多次曝光超快光學(xué)技術(shù)的應(yīng)用
多次曝光通過(guò)重復(fù)觸發(fā)相機(jī)或成像系統(tǒng)來(lái)捕捉瞬態(tài)事件的不同時(shí)間階段以實(shí)現(xiàn)超快成像。多次曝光超快光學(xué)成像以泵浦探測(cè)為主，通過(guò)調(diào)整探測(cè)延時(shí)獲取動(dòng)態(tài)信息。超快成像時(shí)代的到來(lái)帶來(lái)了變化速度以皮秒(Picosecond，10-12s)及更短的時(shí)間單元衡量的瞬態(tài)現(xiàn)象，能夠觀測(cè)并記錄超快現(xiàn)象的成像技術(shù)稱為超快成像技術(shù)(Ultrafast Imaging Techniques)。超快成像技術(shù)主要應(yīng)用包括化學(xué)反應(yīng)中超快過(guò)程的可視化研究，化學(xué)反應(yīng)中存在著許多超快過(guò)程，如化學(xué)鍵的斷裂和形成、電子的轉(zhuǎn)移以及化合物異構(gòu)等，這些過(guò)程均已到達(dá)皮秒甚至飛秒量級(jí)的時(shí)間尺度。
利用諸如泵浦-探針技術(shù)的超快探測(cè)手段對(duì)化學(xué)反應(yīng)中的超快過(guò)程進(jìn)行可視化研究，可以對(duì)原子分子的轉(zhuǎn)化過(guò)程及狀態(tài)進(jìn)行精準(zhǔn)分析，進(jìn)一步認(rèn)清化學(xué)反應(yīng)的微觀機(jī)理，為指導(dǎo)優(yōu)化一些重要的化學(xué)反應(yīng)提供了依據(jù)。
圖1. 激發(fā)光選用515nm聚焦光束（激發(fā)功率密度為25mJ/cm2），以700nm探測(cè)光（帶寬40nm）進(jìn)行成像， 探測(cè)時(shí)間為(a)0.5ps，(b)0.9ps，(c) 2.0ps，(d)20.0ps的二維TAM光譜，在不同的延遲時(shí)間下標(biāo)記出半高寬。(e)激發(fā)功率密度為25mJ/cm2時(shí)載流子密度分布圖。[1]
金屬中超快熱載流子弛豫涉及激發(fā)電子和聲子相互作用的非平衡動(dòng)力學(xué)過(guò)程。金屬中熱載流子聲子之間的耦合導(dǎo)致了超短時(shí)間尺度上的非線性擴(kuò)散行為。[2] 如圖2B所示，使用超快顯微鏡來(lái)對(duì)熱電子在金薄膜中的時(shí)空擴(kuò)散進(jìn)行成像，通過(guò)以20nm的空間精度和0.25ps的時(shí)間分辨率跟蹤局部瞬態(tài)反射率，發(fā)現(xiàn)兩種不同的擴(kuò)散機(jī)制：最初幾皮秒內(nèi)的初始快速擴(kuò)散，隨后在較長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)緩慢擴(kuò)散約，擴(kuò)散速度減小了100倍。根據(jù)實(shí)驗(yàn)的觀測(cè)結(jié)果，建立了兩種擴(kuò)散機(jī)制，分別是熱電子擴(kuò)散和和聲子限制的熱擴(kuò)散。[2]
半導(dǎo)體材料內(nèi)載流子動(dòng)力學(xué)的研究一直是材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，該領(lǐng)域的研究對(duì)認(rèn)識(shí)半導(dǎo)體材料內(nèi)部微觀機(jī)理以及指導(dǎo)半導(dǎo)體器件研制等方面具有重要意義。二維（2D）過(guò)渡金屬二硫族化合物（Two Dimensional Transition Metal Sulfide，TMDs）的優(yōu)異半導(dǎo)體特性使其在未來(lái)電子和光電子器件的發(fā)展中具有很高的前景。TMDS的廣泛研究認(rèn)為，它們?cè)趯?dǎo)帶邊緣以上產(chǎn)生二維受限熱載流子，使得依賴于這種瞬態(tài)激發(fā)態(tài)存在很多潛在的應(yīng)用。如圖2所示，利用瞬態(tài)吸收顯微鏡（Transient absorption microscope，TAM）研究了單層MoS2的室溫時(shí)空熱載流子動(dòng)力學(xué)， 超快載流子動(dòng)力學(xué)經(jīng)過(guò)超快速膨脹，隨后再經(jīng)過(guò)快速的負(fù)擴(kuò)散，最終是帶邊C激子的緩慢長(zhǎng)期膨脹。[8] 超快瞬態(tài)吸收顯微鏡提供了直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，證明了異常負(fù)擴(kuò)散過(guò)程是由泵浦激光激發(fā)后引起的熱聲子瓶頸效應(yīng)，造成熱載流子的空間收縮。
圖2. 掃描超快熱調(diào)節(jié)顯微鏡的原理圖。(A)在環(huán)境溫度下， 導(dǎo)帶電子的能量分布受到光激發(fā)的擾動(dòng)。它迅速演變?yōu)榫哂懈唠娮訙囟龋═e）的準(zhǔn)熱化“熱電子"，符合費(fèi)米-狄拉克分布。而晶格溫度（Tl）保持接近環(huán)境水平。由于電子-聲子耦合和熱載流子擴(kuò)散的后續(xù)冷卻導(dǎo)致電子和晶格子系統(tǒng)之間的熱交換和熱平衡。(B)激光脈沖照射50nm的金薄膜，從而引起局部熱電子分布。探測(cè)光脈沖測(cè)量溫度相關(guān)的瞬態(tài)反射率（DR/R）。(C)探測(cè)光監(jiān)測(cè)光致DR/R光斑尺寸的時(shí)空演變，以可視化和區(qū)分熱電子擴(kuò)散和熱（聲子限制）擴(kuò)散。[2]
圖3. 金屬熱電子的兩步擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。(A)瞬態(tài)反射信號(hào)DR/R的時(shí)空動(dòng)態(tài)， 泵浦能量密度1.0 mJ/ cm2下，隨時(shí)間變化的瞬態(tài)反射信號(hào)的輪廓變化。(B)通過(guò)高斯擬合提取DR/R空間輪廓的平方寬度演化。[2]
超快光譜與光學(xué)成像可用于高時(shí)空分辨的生物顯微光譜與成像，如植物天然光合蛋白的光合作用機(jī)制的研究。植物的光合作用能夠?qū)⑻?yáng)能“固化"，為地球生物提供了幾乎所有的能量來(lái)源， 而光合反應(yīng)過(guò)程的內(nèi)在機(jī)理研究為人類探索實(shí)現(xiàn)人工光合作用帶來(lái)了可能。如圖4，紫外光合細(xì)菌存在4個(gè)亞基在光合反應(yīng)中的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，研究表明光合反應(yīng)中的電子轉(zhuǎn)移在皮秒量級(jí)的時(shí)間尺度上發(fā)生。除此之外，DNA中轉(zhuǎn)錄過(guò)程、病毒入侵宿主細(xì)胞、血紅蛋白與氧氣結(jié)合等過(guò)程的研究，均需要高時(shí)空分辨的顯微成像技術(shù)進(jìn)行有效觀測(cè)。
圖4. 紫色細(xì)菌光合反應(yīng)中心的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程示意圖
單次曝光超快光學(xué)技術(shù)的應(yīng)用
泵浦探測(cè)技術(shù)在處理高度可重復(fù)的瞬態(tài)事件方面表現(xiàn)出明顯優(yōu)勢(shì)，但對(duì)于不穩(wěn)定或不可逆過(guò)程，對(duì)于單次超快過(guò)程，如*強(qiáng)激光成絲、元件損傷、不可逆化學(xué)反應(yīng)等，在這些情況下，泵浦探測(cè)的方法難以發(fā)揮作用。此外，針對(duì)重復(fù)頻率低或發(fā)次與發(fā)次間有顯著變化的瞬態(tài)事件，如慣性約束聚變點(diǎn)火、高密度等離子體演化等，能夠在單次探測(cè)過(guò)程中獲取多幀光譜信息或二維圖像的單次曝光超快光學(xué)成像被不斷開發(fā)。單次超快光學(xué)成像技術(shù)可通過(guò)主動(dòng)或被動(dòng)方式實(shí)現(xiàn)。主動(dòng)方式利用定制脈沖串探測(cè)瞬態(tài)事件，每個(gè)脈沖都具有獨(dú)*標(biāo)記， 以便在檢測(cè)時(shí)提取并分配到相應(yīng)的時(shí)間戳。被動(dòng)方式則僅使用超快探測(cè)器接收信號(hào)，瞬態(tài)事件可以直接被成像或通過(guò)計(jì)算重構(gòu)恢復(fù)。
近年來(lái)，單次曝光超快成像借助光場(chǎng)調(diào)制或信息復(fù)用實(shí)現(xiàn)了跨越式發(fā)展，為了打破傳統(tǒng)CCD或CMOS相機(jī)的數(shù)據(jù)讀出速度限制，單次曝光超快成像技術(shù)通常將瞬態(tài)場(chǎng)景的時(shí)間信息轉(zhuǎn)換到波長(zhǎng)、角度、空間或空間頻域等其它維度，形成一一對(duì)應(yīng)關(guān)系，再利用相應(yīng)維度的分辨手段實(shí)現(xiàn)超快探測(cè)。華東師范大學(xué)張?jiān)姲囱芯繂T團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種新型單次曝光偏振映射超快成像技術(shù)，研究了約百納米厚的氧化銦錫薄膜的超快激光燒蝕動(dòng)力學(xué)過(guò)程，成功觀測(cè)到薄膜在200皮秒照明時(shí)間窗口下的燒蝕演化過(guò)程，有助于對(duì)其燒蝕機(jī)制進(jìn)行分析。[3]
圖11.飛秒激光燒蝕ITO薄膜的超快成像: (a)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，(b)200 ps照明激光脈沖時(shí)偏振映射關(guān)系。(c) ITO膜燒蝕的時(shí)空演變，(d)燒蝕區(qū)透射率差ΔT/T，(e)飛秒激光燒蝕ITO薄膜的機(jī)理.[3]
慣性約束聚變（Inertial Confinement Fusion，ICF）是利用粒子的慣性作用來(lái)約束粒子本身，從而實(shí)現(xiàn)核聚變反應(yīng)的一種方法。其基本思想是：利用驅(qū)動(dòng)器提供的能量使靶丸中的核聚變?nèi)剂希㈦埃┬纬傻入x子體，在這些等離子體粒子由于自身慣性作用還來(lái)不及向四周飛散的極短時(shí)間內(nèi)，通過(guò)向心爆聚被壓縮到高溫、高密度狀態(tài)，從而發(fā)生核聚變反應(yīng)。由于這種核聚變是依靠等離子體粒子自身的慣性約束作用而實(shí)現(xiàn)的，因而稱為慣性約束聚變。慣性約束聚變(Inertial confinement fusion，ICF)[4] 是目前最有可能實(shí)現(xiàn)可控核聚變的技術(shù)之一，該領(lǐng)域的研究探索科學(xué)的新前沿，致力于解決人類面臨的能源問(wèn)題，為開發(fā)清潔、可持續(xù)的能源奠定基礎(chǔ)。如圖5所示，ICF的實(shí)現(xiàn)方式是將多路高能短脈沖激光注入黑腔，對(duì)靶丸加熱壓縮以實(shí)現(xiàn)聚變點(diǎn)火，相關(guān)理論模型和數(shù)值計(jì)算均已非常成熟， 但當(dāng)前的聚變點(diǎn)火實(shí)驗(yàn)仍未達(dá)到預(yù)期的目標(biāo)， 研究遇到了瓶頸，亟需相關(guān)的診斷技術(shù)對(duì)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行改進(jìn)和優(yōu)化。而ICF發(fā)生在極小的空間(0.1~1mm)， 極短的時(shí)間(~ns)，且部分過(guò)程如內(nèi)爆熱斑的持續(xù)時(shí)間只有100~200ps，這需要診斷技術(shù)具備ps級(jí)甚至百fs級(jí)的超高時(shí)間分辨能力以及μm級(jí)的高空間分辨能力，超快成像技術(shù)在ICF研究中不*或缺。[5]
圖5. 慣性約束聚變（ICF）點(diǎn)火裝置示意圖
結(jié)論
本文介紹了幾種典型的時(shí)間分辨光譜與成像技術(shù)的典型的應(yīng)用，利用基于利用泵浦探測(cè)技術(shù)飛秒瞬態(tài)吸收成像實(shí)現(xiàn)對(duì)二維半導(dǎo)體材料中光生載流子飛秒分辨瞬態(tài)成像，利用飛秒瞬態(tài)吸收研究金屬中超快熱載流子弛豫和擴(kuò)散的非平衡動(dòng)力學(xué)過(guò)程研究。另外飛秒瞬態(tài)吸收光譜也廣泛應(yīng)用于研究光合作用反應(yīng)中心的電荷轉(zhuǎn)移和能量轉(zhuǎn)移，DNA轉(zhuǎn)錄過(guò)程等重要過(guò)程。利用單次曝光技術(shù)研究不可重復(fù)的瞬態(tài)過(guò)程，如利用超快脈沖時(shí)序化的主動(dòng)成像技術(shù)（單次曝光偏振映射超快成像）研究了約百納米厚的氧化銦錫薄膜的超快激光燒蝕動(dòng)力學(xué)過(guò)程，利用超快門控分幅相機(jī)進(jìn)行慣性約束聚變（ICF）點(diǎn)火過(guò)程進(jìn)行診斷。隨著科技的快速發(fā)展，許多研究朝著更小的空間、更短的時(shí)間尺度邁進(jìn)，具備高時(shí)空分辨的超快成像技術(shù)在眾多領(lǐng)域中的需求迫切性越來(lái)越強(qiáng)烈，應(yīng)用越來(lái)越廣泛。
參考文件
[1] Xiaofan Wei，Zihan Wang，Ziyu Wang，Yue Lu，Qingqing Ji，and Weimin Liu，Unveiling Spatiotemporal Diffusion of Hot Carriers Influenced by Spatial Nonuniform Hot Phonon Bottleneck Effect in Monolayer MoS2
Nano Letters 2024 24 (30)，9269-9275.
[2] A. Block et al.，Tracking ultrafast hot-electron diffusion in space and time by ultrafast thermomodulation microscopy.Sci. Adv.5，eaav8965(2019).
[3] Pengpeng Ding，Dalong Qi，Yunhua Yao，Yilin He，Jiali Yao，Chengzhi Jin，Zihan Guo，Lianzhong Deng，Zhenrong Sun，Shian Zhang，Single-shot polarization-resolved ultrafast mapping photography，Science Bulletin，68，2023，473-476.
[4] Yao ZM，Sheng L，Song Y，et al. Dual-channel compressed ultrafast photography for Z-pinch dynamic imaging [J]. Review of Scientific Instruments，2023，94(3): 035106.
[5] 白曉紅. 用于ICF診斷的高時(shí)空分辨分幅成像關(guān)鍵技術(shù)研究[D]. 中國(guó)科學(xué)院研究生院(西安光學(xué)精密機(jī)械研究所)，2011.
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